Ученые помещают два сокатализатора в один нанолист для лучшей очистки воды

Сотрудничество ученых из Национального Синхротронного Источника Света II (NSLS-II) — пользовательского учреждения Министерства науки США (DOE) в Брукхейвенской национальной лаборатории DOE — Йельского университета и Университета штата Аризона разработали и протестировали новый двумерный (2-D) катализатор, который можно использовать для улучшения очистки воды с помощью перекиси водорода. Хотя очистка воды перекисью водорода не наносит вреда окружающей среде, химический процесс, состоящий из двух частей, приводит ее в действие не очень эффективно. До сих пор ученые боролись за повышение эффективности процесса с помощью катализа, потому что каждая часть реакции нуждается в своем собственном катализаторе — так называемом сокатализаторе — и сокатализаторы не могут быть рядом друг с другом.

«Наша главная цель состоит в том, чтобы разработать материал, который повышает эффективность процесса так, чтобы не потребовалась дополнительная химическая обработка воды. Это было бы особенно полезно для систем, которые находятся вне сети и находятся далеко от городских центров, «сказал Джэхонг Ким, Генри П. Бектон-старший, профессор инженерных наук и заведующий кафедрой химической и экологической инженерии в Йельском университете. Ким также является членом Инженерно-исследовательского центра наносистем для очистки воды с применением нанотехнологий (NEWT), который частично поддержал это исследование.

В своей недавней работе, опубликованной 11 марта в Слушаниях Национальной академии наук ( PNAS ), команда представила проект нового двумерного катализатора и раскрыла его структуру путем измерений в NSLS-II. Уловка их новой конструкции заключается в том, что ученым удалось разместить два сокатализатора — по одному для каждой части реакции — в двух разных местах на тонком нанолисте.

«Многие процессы нуждаются в двух реакциях в одной. Это означает, что вам нужны два сокатализатора. Однако проблема заключается в том, что два сокатализатора должны оставаться разделенными, иначе они будут взаимодействовать друг с другом и оказывать негативное влияние на эффективность всего процесса », — сказал Эли Ставицкий, химик и специалист по лучевым технологиям в NSLS-II.

Во многих случаях катализаторы изготавливаются из большого числа атомов, образуя каталитический наноматериал, который может показаться небольшим для человека, но в мире химических реакций все еще довольно велик. Поэтому разместить два этих материала рядом друг с другом без их взаимодействия довольно сложно. Чтобы решить эту проблему, команда пошла другим путем.

«Мы использовали тонкий нанолист для совместного размещения двух сокатализаторов для различных частей реакции. Прелесть в его простоте: один из сокатализаторов — один атом кобальта (Со) — находится в центре листа, тогда как другая, молекула, называемая антрахиноном, расположена по краям. Это не было бы возможно для катализаторов, изготовленных из наноматериалов, поскольку они были бы «слишком большими» для этой цели », — сказала Ким.

Ким и его команда в Йельском университете синтезировали этот новый 2-D катализатор в своей лаборатории после точного ряда химических реакций, нагревания и разделения.

После того, как ученые синтезировали новый катализатор «два в одном», им нужно было выяснить, будут ли сокатализаторы оставаться разделенными во время реальной реакции, и насколько хорошо будет работать этот новый двумерный катализатор. Однако, чтобы действительно «увидеть» атомную структуру и химические свойства их катализатора «два в одном» в действии, ученым потребовалось два различных вида рентгеновских лучей: жесткое рентгеновское излучение и нежное рентгеновское излучение. Как и видимый свет, рентгеновские лучи бывают разных цветов — или длин волн — и вместо того, чтобы называть их голубыми или красными, их называют жесткими, нежными или мягкими.

«Человеческие глаза не могут видеть ультрафиолетовое или инфракрасное излучение, и нам нужны специальные камеры, чтобы их видеть. Наши инструменты не способны одновременно« видеть »как жесткое, так и нежное рентгеновское излучение. Итак, нам потребовалось два разных инструмента — или лучевые линии — исследовать материалы катализатора с использованием разных рентгеновских лучей », — сказал Ставицкий.

Ученые начали свое исследование на линии лучевой рентгеновской спектроскопии (МКС) NSLS-II, используя технику, называемую рентгеновской абсорбционной спектроскопией. Эта техника помогла команде узнать больше о локальной структуре нового двумерного катализатора. В частности, они выяснили, сколько соседних атомов имеет каждый сокатализатор, как далеко находятся эти соседи и как они связаны друг с другом.

Следующей остановкой в ​​исследовании стала линия лучевой абсорбционной спектроскопии (TES) NSLS-II.

«Используя ту же технику в TES с мягким рентгеновским излучением вместо жесткого рентгеновского, мы могли ясно видеть легкие элементы. Традиционно многие катализаторы изготавливаются из тяжелых элементов, таких как кобальт, никель или платина, которые мы можем изучить При использовании жесткого рентгеновского излучения наш двумерный катализатор также содержит важные более легкие элементы, такие как фосфор. Поэтому, чтобы узнать больше о роли этого более легкого элемента в нашем катализаторе типа «два в одном», нам также потребовались мягкие рентгеновские лучи, «сказал Йонхуа Ду, физик и ученый в области лучевой связи TES.

Линия лучей TES NSLS-II является одним из немногих приборов в США, который может дополнять различные возможности жесткого рентгеновского излучения, предлагая нежные рентгеновские изображения и спектроскопические возможности.

После своих экспериментов ученые хотели убедиться, что они понимают, как работает катализатор, и решили смоделировать различные структуры-кандидаты и их свойства.

«Мы использовали подход, называемый теорией функционала плотности, чтобы понять структуры и механизмы, которые контролируют эффективность реакции. Основываясь на том, что мы узнали в ходе экспериментов и что мы знаем о том, как атомы взаимодействуют друг с другом, мы смоделировали несколько структур-кандидатов, чтобы определить, какой из них наиболее правдоподобен », — сказал Кристофер Мухич, доцент кафедры химической инженерии в Университете штата Аризона, а также член NEWT.

Только объединив свой опыт в области синтеза, аналитических экспериментов и теоретического моделирования, команда могла создать свой новый двумерный катализатор и продемонстрировать его эффективность. Команда соглашается, что сотрудничество было ключом к их успеху, и они продолжат поиск следующего поколения катализаторов для различных экологических применений.